Risonanza plasmonica di nanoparticelle metalliche. Newsletter scientifica per studenti internazionali

La spettroscopia di assorbimento ottico è uno dei metodi più antichi per l'analisi fisico-chimica delle biomolecole. Tuttavia, la sua bassa sensibilità e risoluzione spaziale non consentono di studiare processi che coinvolgono basse concentrazioni di proteine. Gli scienziati di Berkeley sono riusciti a "prolungare la vita" del metodo ottico combinandolo con un altro principio utilizzato nella ricerca biofisica e biochimica: risonanza plasmonica. Si è scoperto che nello spettro di diffusione elastica delle nanoparticelle d'oro introdotte in una cellula possono apparire "cadute" specifiche, corrispondenti alle frequenze alle quali alcune molecole biologiche (ad esempio le metalloproteine) assorbono. I ricercatori chiamano questo effetto migrazione dell’energia di risonanza plasmonica e spiegarlo con l'interazione diretta delle particelle d'oro con le molecole proteiche adsorbite su di esse. Il metodo proposto ha una sensibilità senza precedenti: può essere utilizzato per determinare, se non singole molecole proteiche, almeno le loro decine.

La spettrometria ottica consente di studiare proteine che hanno densità ottica nel campo visibile della radiazione elettromagnetica (cromoproteine) misurando l'assorbimento della luce a determinati ( "caratteristica" per molecole specifiche) lunghezze d'onda. Tuttavia, tali misurazioni richiedono concentrazioni di proteine piuttosto elevate e la risoluzione spaziale di questo metodo è molto bassa (di solito vengono studiate soluzioni di molecole situate in cuvette spettrometriche e semplicemente non vi è alcun dubbio su dove esattamente nella cellula si trovino le molecole studiate situato). I metodi basati sulla misurazione sono molto più sensibili fluorescenza(insieme alla microscopia confocale consentono di determinare la posizione delle molecole all'interno di una cellula vivente), ma qui è necessario modificare le molecole studiate con speciali molecole etichetta, il che non è sempre auspicabile o possibile. Un altro metodo spesso utilizzato in biologia, la spettroscopia di risonanza magnetica nucleare, richiede anch'esso concentrazioni piuttosto elevate di proteine e spesso la marcatura isotopica di un oggetto complesso nei sistemi viventi.

La metodologia proposta dagli scienziati di Berkeley (articolo pubblicato sulla rivista Metodi naturali) si basa sull'introduzione di particelle d'oro nanoscopiche di dimensioni controllate (20–30 nm) nelle cellule viventi. Gli elettroni sulla superficie di particelle costituite da metalli come oro o argento oscillano collettivamente in risposta all'irradiazione con luce di una lunghezza d'onda specifica - un fenomeno noto come risonanza plasmonica(vedi barra laterale). Le frequenze di risonanza di queste nanoparticelle sono molto più facili da registrare rispetto al segnale ottico debole (a causa delle concentrazioni molto basse) delle molecole biologiche, il che rende possibile effettuare misurazioni.

Eravamo sull'aereo
Con angolo di riflessione variabile,
Osservando la legge
Mettere in movimento i paesaggi.

Ripetendo le parole
Privo di ogni significato
Ma senza tensione
Nessuna tensione.
B.G.

Letteratura

Gang Logan Liu, Yi-Tao Long, Yeonho Choi, Taewook Kang, Luke P Lee. (2007). L'estinzione plasmonica quantizzata immerge la nanospettroscopia tramite il trasferimento di energia di risonanza plasmonica. Metodi Nat. 4 , 1015-1017;
La nuova tecnica delle nanoparticelle cattura le reazioni chimiche in una singola cellula vivente con sorprendente chiarezza. (2007). ScienceDaily.

Quando la radiazione elettromagnetica interagisce con le nanoparticelle metalliche, gli elettroni di conduzione mobile delle particelle vengono spostati rispetto agli ioni metallici caricati positivamente del reticolo. Questo spostamento è di natura collettiva, in cui il movimento degli elettroni è coerente in fase. Se la dimensione delle particelle è molto più piccola della lunghezza d'onda della luce incidente, il movimento degli elettroni porta alla comparsa di un dipolo. Di conseguenza, si crea una forza che tende a riportare gli elettroni nella posizione di equilibrio. L'entità della forza di ripristino è proporzionale all'entità dello spostamento, come per un tipico oscillatore, quindi possiamo parlare della presenza di una frequenza naturale di oscillazioni collettive di elettroni nella particella. Se la frequenza delle oscillazioni della luce incidente coincide con la frequenza naturale delle oscillazioni degli elettroni liberi vicino alla superficie di una particella metallica, si osserva un forte aumento dell'ampiezza delle oscillazioni del "plasma di elettroni", il cui analogo quantistico è un plasmone. Questo fenomeno è chiamato risonanza plasmonica di superficie (SPR). Nello spettro di assorbimento della luce appare un picco. Per le particelle di metalli nobili con dimensioni dell'ordine di 10-100 nm, l'SPR si osserva nella regione visibile dello spettro e nel vicino infrarosso. La sua posizione e intensità dipendono dalla dimensione, dalla forma delle nanoparticelle e dall'ambiente dielettrico locale. Le nanoparticelle d'argento sferiche con un diametro di 10-25 nm hanno un picco di assorbimento vicino a 400-420 nm (Fig. 1a), nanoparticelle d'oro sferiche - 520 nm, nanoparticelle di ossido di rame (I) - 450-700 nm.

I nanorodi hanno simmetria anisotropa e quindi nello spettro di assorbimento si osservano due picchi, corrispondenti ai plasmoni trasversale e longitudinale. Il plasmone trasversale dà un picco di assorbimento a 400 nm, mentre quello longitudinale può apparire nell'intervallo 500-1000 nm, cioè. V

regione del vicino infrarosso. La sua posizione è determinata dai fattori dimensionali del nanorod, ovvero dal rapporto tra lunghezza e larghezza.

λ, nm

Fig.1a Spettro di assorbimento ottico delle nanoparticelle d'argento

Fig.1b Spettro di assorbimento ottico di nanoparticelle d'argento a forma di bastoncino

Parte sperimentale Elaborazione e presentazione dei risultati di laboratorio

La relazione deve fornire:

Schema ed equazione della reazione per la sintesi di nanoparticelle

Registrazioni dei cambiamenti di colore della soluzione durante la sintesi

Registrazioni dell'influenza (o mancanza di influenza) della concentrazione di un agente riducente e/o stabilizzante sulla dimensione e stabilità delle nanoparticelle risultanti

Spettro di assorbimento di una soluzione di nanoparticelle

Conclusioni sulla forma e dimensione delle nanoparticelle nella soluzione sintetizzata

Lavoro di laboratorio n. 1 Ottenimento di nanoparticelle di Ag utilizzando il metodo del citrato

Questo metodo consente di ottenere particelle d'argento relativamente grandi con un diametro di 60-80 nm. Assorbimento massimo 420 nm.

Reagenti e attrezzature

Reagenti: Soluzione 0,005 M di nitrato d'argento AgNO 3, citrato di sodio Na 3 C 6 H 5 O 7 ∙6H 2 O (soluzione all'1%), acqua distillata.

Attrezzatura: bilancia, spettrofotometro, cuvette in quarzo con cammino ottico di 1 cm, palloni da 200 ml, bicchieri da 50 ml, agitatore riscaldato, cilindro graduato.

Ordine di lavoro

Preparare una soluzione 0,005 M (0,085%) di AgNO 3 in acqua. Per fare ciò sciogliere 0,0425 g della sostanza in 50 ml di acqua distillata.

Trasferire 25 ml della soluzione preparata in un pallone e aggiungere 100 ml di acqua.

Preparare una soluzione di citrato di sodio all'1% sciogliendone 0,5 g in 50 ml di acqua.

Scaldare a ebollizione 125 ml della soluzione di nitrato d'argento risultante su una piastra riscaldante con un agitatore.

Non appena la soluzione inizia a bollire, aggiungere 5 ml di soluzione di citrato di sodio all'1%.

Riscaldare la soluzione fino a quando il colore diventa giallo pallido.

Lasciare raffreddare la soluzione a temperatura ambiente con l'agitatore in funzione.

Portare il volume della soluzione, diminuito a causa dell'ebollizione, a 125 ml con acqua.

Registrare lo spettro di assorbimento della soluzione colloidale risultante nell'intervallo 200 – 800 nm. Prendi l'acqua come soluzione di riferimento.

Prendi lo spettro di assorbimento dopo un giorno o una settimana. Confronta gli spettri risultanti. Cosa si può dire sulla stabilità delle nanoparticelle? Quali fattori determinano la stabilità delle nanoparticelle ottenute utilizzando questo metodo? Quali altri metodi sono noti per aumentare la stabilità delle nanoparticelle metalliche? Perché una soluzione acquosa di nitrato d'argento viene conservata in un contenitore scuro in laboratorio?

Aggiungere goccia a goccia 5 ml di HCl diluito a 5 ml di una soluzione delle nanoparticelle d'argento ottenute. Ripetere l'esperimento con acido acetico CH 3 COOH. Osservare la graduale dissoluzione delle nanoparticelle d'argento e la formazione di un precipitato bianco quando si aggiunge acido cloridrico e lo scolorimento della soluzione quando si aggiunge acido acetico. Annota conclusioni, osservazioni ed equazioni di reazione sul tuo quaderno.

Cosa sono le nanoparticelle?
Caratteristiche dei processi ottici che avvengono su scala nanometrica
Proprietà spettrali delle particelle semiconduttrici
Proprietà spettrali delle particelle metalliche
Nanoparticelle ibride e loro proprietà spettrali

Termini utilizzati

Sezione d'urto di diffusione differenziale – quantità fisica pari al rapporto tra il numero di particelle disperse per unità di tempo per unità di angolo solidoDΩ , alla densità di flusso delle particelle incidenti
Sezione d'urto di diffusione totale – è la sezione trasversale di diffusione differenziale integrata sull'intero angolo solido
Tasso di assorbimento – il reciproco della distanza alla quale diminuisce il flusso di radiazione monocromatica che forma un fascio parallelo a causa dell'assorbimento nel mezzo ine una volta

Che è successo nanoparticelle?

Le nanoparticelle si riferiscono a oggetti di dimensioni variabili da pochi nanometri a diverse centinaia di nanometri. Di norma, si tratta di cristalli su scala nanometrica ( nanocristalli) o molecole di grandi dimensioni

1 – fullerene C 60; 2 – punto quantico semiconduttore a strato singolo; 3 – punto quantico del tipo “core-shell”; 4 – Immagine TEM di nanoparticelle d'oro; 5 – Immagine TEM di nanoparticelle d'argento.

Punti quantici

Considereremo principalmente il caso speciale delle nanoparticelle - punti quantici. Punto quantico è un cristallo in cui il movimento dei portatori di carica (elettroni o lacune) è limitato in tutte e tre le dimensioni. Un punto quantico è composto da centinaia di atomi!

Attualmente, i chimici sono in grado di sintetizzare punti quantici di un’ampia varietà di composizioni. I punti quantici più comuni sono a base di cadmio (ad es. CdSe).

Nanoottica studia le proprietà fisiche, la struttura e i metodi per creare campi luminosi localizzati su scala nanometrica.
Ottica tradizionale e fisica del laser gestire i campi luminosi nella zona lontana (onda). R" λ.
Specifiche del campo ottico– approssimazione del dipolo dimensione dell'emettitore UN" λ → a ~0,1 – 1 nm; λ ~0,2 – 1 µm (UV – IR).
Ottica in campo vicino (ottica subonda) si occupa di campi lontani dalla fonte (oggetto)R" λ (fino a diversi nm).
In tali condizioni, oltre alle onde ordinarie (propaganti), bisogna tenere conto delle onde localizzate (evanescenti)! Questo è particolarmente importante se si considera insiemi di particelle !

La presa in considerazione dell'interazione del campo vicino porta ad un cambiamento qualitativo nel comportamento dei campi

Tenendo conto dell'influenza dei campi localizzati si ha la possibilità di propagazione della luce la cui polarizzazione è diretta lungo la direzione di propagazione. Tali onde (dette longitudinali) non vengono prese in considerazione nell'ottica convenzionale. Tuttavia, quando si lavora con oggetti di dimensioni nanometriche, l’intensità di tali onde può superare l’intensità delle onde elettromagnetiche convenzionali (trasversali).

Il più semplice splitter nanofotonico

Sinistra: Polarizzazione in direzione X, lungo propagazione delle onde

Sulla destra: Polarizzazione in direzione Sì, attraverso propagazione delle onde

Caratteristiche dei processi ottici che avvengono su scala nanometrica

È necessario tenere conto dell'influenza dei campi localizzati
I campi elettromagnetici vicino alle nanostrutture differiscono significativamente dai campi nello spazio libero e nei materiali sfusi
Queste circostanze sono particolarmente importanti quando si considerano gli effetti che si verificano vicino ai confini delle nanostrutture, così come durante l'interazione di nanoparticelle posizionate in prossimità
Campi localizzati esistono in parti limitate dello spazio, ma le intensità di tali campi possono essere significative, il che può portare al verificarsi di fenomeni ottici non lineari
Se i nanooggetti in studio avranno dimensioni inferiori a 10 nm, gli effetti quantistici potrebbero iniziare a giocare un ruolo, portando all’inapplicabilità del concetto di costante dielettrica

Proprietà spettrali delle nanoparticelle semiconduttrici

In un materiale sfuso, un elettrone può occupare qualsiasi posizione libera nella banda di conduzione. Lo spettro dei fotoni emessi quando un elettrone ritorna nella banda di valenza è continuo.
In un punto quantico si verifica una diminuzione spazialmente limitata nella parte inferiore della banda di conduzione e un aumento nella parte superiore della banda di valenza. A causa delle leggi della meccanica quantistica, i livelli energetici consentiti dell'elettrone formano uno spettro discreto.

Livelli energetici in un punto quantico

I livelli energetici dell'elettrone e della lacuna sono inversamente proporzionali al quadrato della larghezza del punto quantico! Scegliendo diverse dimensioni e forme di punti quantici, puoi farli emettere o assorbire luce data lunghezza d'onda. Ciò consente l'utilizzo lo stesso materiale, ma di dimensioni e forme diverse, creano sorgenti luminose che emettono in un dato intervallo spettrale!

Spettri di emissione di punti quantici

Dipendenza della fluorescenza dei punti quantici del core-shell CdSe/ZnS irradiati con luce con l = 470 nm sul raggio del nucleo.

Spettri di emissione normalizzati di punti quantici di In(Ga)As posizionati in una matrice di GaAs.

Come nel caso delle nanoparticelle semiconduttrici, le proprietà spettrali delle particelle metalliche dipendono in modo significativo dalla loro dimensione e forma. Tuttavia, a differenza dei semiconduttori, nel caso dei metalli questo fenomeno è prevalentemente legato all'eccitazione plasmoni . Quando la luce interagisce con gli elettroni, che possono muoversi liberamente attraverso il metallo, la posizione degli elettroni rispetto alla posizione degli ioni nel reticolo cristallino inizia a oscillare con una frequenza del plasma ωp. Vengono chiamati i quanti delle oscillazioni del plasma plasmoni .

Nel caso dell'interazione della luce con la superficie di un metallo, l'onda elettromagnetica penetra nel metallo solo per distanze molto brevi (meno di 50 nm per argento e oro), quindi il contributo principale alle vibrazioni è dato dagli elettroni situati vicino la superficie. Vengono chiamate le loro vibrazioni collettive propagazione dei plasmoni di superficie . Se gli elettroni liberi sono limitati a un certo volume finito del metallo (come è il caso delle nanoparticelle metalliche), le vibrazioni sono localizzate e i loro quanti sono chiamati plasmoni di superficie localizzati .

Risonanza plasmonica

Se oscillazioni plasmoniche eccitate in diverse parti del cristallo interferiscono costruttivamente si verifica il fenomeno plasmonica risonanza . In questo caso, la sezione d'urto di estinzione (assorbimento + diffusione) aumenta significativamente. La posizione del picco nello spettro, così come la sua grandezza, dipendono in modo significativo dalla forma della particella e dalle sue dimensioni.

Modi di oscillazioni plasmoniche eccitate dall'irradiazione di un nano-triangolo con un fascio di elettroni di diversa energia. A seconda dell'energia, i massimi del campo appaiono negli angoli, vicino ai centri delle facce e al centro del triangolo

Dipendenza degli spettri delle nanoparticelle metalliche dalla loro forma e dimensione

Massimi negli spettri di scattering per varie nanoparticelle metalliche: a) nanoprismi d'argento; b) perle d'oro con una dimensione di 100 nm; c) perle d'oro con una dimensione di 50 nm; d) perle d'argento con una dimensione di 100 nm; e) perle d'argento con una dimensione di 80 nm; f) perle d'argento con una dimensione di 40 nm.

Dipendenza dello spettro di estinzione delle nanoparticelle d'argento dalla forma delle particelle.

Proprietà spettrali delle particelle metalliche

Le proprietà spettrali delle nanoparticelle metalliche sono associate al fenomeno della risonanza dei plasmoni superficiali localizzati
La posizione, l'entità e la forma degli spettri di estinzione delle nanoparticelle metalliche dipendono dalla forma e dalle dimensioni delle nanoparticelle
Variando la dimensione e la forma di una nanoparticella metallica, possiamo garantire che la sezione d'urto di estinzione massima rientri nell'intervallo spettrale desiderato
Utilizzando questa proprietà, è possibile aumentare significativamente l'efficienza delle celle solari grazie all'assorbimento di diverse parti dello spettro solare da parte di diverse nanoparticelle

Nanoparticelle ibride

Ibrido nanoparticelle sono costituiti da vari materiali, come metallo e semiconduttori. Poiché le proprietà dei diversi materiali cambiano in modo diverso al diminuire delle dimensioni, nel descrivere le proprietà ottiche delle nanoparticelle ibride è necessario tenere conto dell'interazione tra i vari componenti che compongono il nanooggetto.

Consideriamo le proprietà ottiche delle nanoparticelle ibride utilizzando l'esempio delle nanoparticelle metallo-organiche del tipo “core-shell”, costituite da un nucleo metallico e un guscio colorante nel cosiddetto stato aggregato.

Posizione relativa dei picchi imperturbati di risonanza plasmonica del nucleo (Ag e Au) e del picco degli eccitoni del guscio dell'aggregato J del colorante (TC, OC, PIC)

Spettri tipici di assorbimento della luce di nanoparticelle aggregate Ag/J e ibride Au/J-unità

Dipendenza dalla natura degli spettri di fotoassorbimento delle nanoparticelle ibride Ag/J-aggregate ( posizioni e intensità di picco) sullo spessore del guscio esterno del colorante con un raggio centrale fisso

Spessore del guscio: ℓ=2 nm (1); ℓ= 4 nm (2); ℓ= 6 nm (3); ℓ= 8 nm (4); ℓ= 10 nm (5); ℓ=12 nm (6). Il raggio del nucleo delle nanoparticelle non cambia: R= 30 nanometri

Dipendenza delle proprietà ottiche delle nanoparticelle ibride dalla loro forma

Oggetto di studio: nanoparticelle sferoidali a 2 strati con un nucleo metallico (Ag, Au), rivestite con un aggregato J di colorante cianino.

Dipendenza dello spettro di assorbimento dei sistemi compositi Ag/J-aggregati dai parametri geometrici

Proprietà spettrali delle nanoparticelle ibride

Le proprietà spettrali delle particelle ibride differiscono significativamente dalle proprietà dei componenti che compongono la nanoparticella
L'interazione dei componenti delle nanoparticelle può portare ad uno spostamento nella posizione dei picchi nelle sezioni trasversali di assorbimento, alla comparsa di nuovi picchi e anche a un cambiamento nei valori di picco delle sezioni trasversali di assorbimento
Le posizioni e il numero dei picchi nelle sezioni trasversali di assorbimento dipendono dalla forma della nanoparticella
Per le particelle non sferiche, le posizioni dei massimi di assorbimento dipendono dalla polarizzazione della radiazione incidente
Scegliendo vari parametri geometrici di una nanoparticella ibrida, è possibile ottenere uno spostamento dei picchi di assorbimento nella regione spettrale desiderata, il che apre la possibilità di controllare le proprietà spettrali delle nanoparticelle ibride.

conclusioni

Le proprietà ottiche delle nanoparticelle sono radicalmente diverse dalle proprietà del materiale sfuso
Per quasi tutte le nanoparticelle, le caratteristiche spettrali cambiano in modo significativo al variare della forma e delle dimensioni delle particelle
Variando i parametri geometrici delle nanoparticelle è possibile ottenere le proprietà ottiche richieste
Quando si passa a considerare insiemi di nanoparticelle, è necessario tenere conto dell'interazione tra le singole particelle
Le proprietà spettrali delle nanoparticelle ibride differiscono dalle proprietà dei componenti da cui sono composte (il tutto non è uguale alla somma delle parti!)

Bibliografia

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Sergio G. Rodrigo, Proprietà ottiche NanostrutturatoMetallico Sistemi, Springer Heidelberg Dordrecht Londra New York, 2012

, polaritone , plasmone , nanofotonica Definizione La risonanza plasmonica (nel caso di strutture metalliche di dimensioni nanometriche - risonanza plasmonica localizzata) è l'eccitazione di un plasmone superficiale alla sua frequenza di risonanza da parte di un'onda elettromagnetica esterna. Descrizione

Il plasmone superficiale non è direttamente correlato alla radiazione elettromagnetica nell'ambiente adiacente al metallo, poiché la sua velocità è inferiore alla velocità della luce. Una tecnica che consente l'utilizzo dei plasmoni di superficie in ottica si basa sull'utilizzo della riflessione interna totale. Nella riflessione interna totale, un'onda elettromagnetica si propaga lungo una superficie riflettente la luce, la cui velocità è inferiore alla velocità della luce e dipende dall'angolo di incidenza. Se, ad un certo angolo di incidenza, la velocità di quest'onda coincide con la velocità del plasmone superficiale sulla superficie metallica, allora le condizioni per la riflessione interna totale saranno violate e la riflessione cesserà di essere completa e una superficie si verificherà la risonanza plasmonica.

Nei sistemi metallici di dimensioni nanometriche si verifica la modifica delle eccitazioni elettroniche collettive. L'eccitazione elettronica collettiva di nanoparticelle metalliche la cui dimensione è inferiore alla lunghezza d'onda della radiazione elettromagnetica nell'ambiente - plasmone di superficie localizzato - oscilla ad una frequenza inferiore alla frequenza del plasmone di massa di un fattore di circa 3, mentre la frequenza del plasmone di superficie è circa 2 volte inferiore alla frequenza del plasmone plasmonica di massa. A causa delle ridotte dimensioni del sistema, viene eliminato il requisito che la velocità di propagazione dell'eccitazione e dell'onda elettromagnetica nell'ambiente esterno coincidano, per cui i plasmoni di superficie localizzati sono direttamente associati alla radiazione. Quando la frequenza del campo esterno coincide con la frequenza del plasmone superficiale localizzato, si verifica una risonanza che porta ad un forte aumento del campo sulla superficie della particella e ad un aumento della sezione d'urto di assorbimento.

Le proprietà dei plasmoni localizzati dipendono in modo critico dalla forma delle nanoparticelle, il che rende possibile sintonizzare il sistema delle loro risonanze per un'interazione efficace con la luce o i sistemi quantistici elementari.

Attualmente il fenomeno della risonanza plasmonica superficiale è ampiamente utilizzato nella realizzazione di sensori chimici e biologici. A contatto con oggetti biologici (DNA, virus, anticorpi), le nanostrutture plasmoniche consentono di aumentare l'intensità dei segnali di fluorescenza di oltre un ordine di grandezza, vale a dire espandere significativamente le capacità di rilevamento, identificazione e diagnosi di oggetti biologici.

Naimushina Daria Anatolyevna

Collegamenti

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Pompa P.P., Martiradonna L. et al. Fluorescenza potenziata dal metallo di nanocristalli colloidali con controllo su scala nanometrica // Nature Nanotechnology - vol. 1, 2006 - P. 126 -130
Nashchekin A.V. e altri Biosensori basati sulla risonanza plasmonica di superficie // Raccolta di abstract di relazioni sezionali, presentazioni di poster e relazioni di partecipanti al concorso di lavori scientifici di giovani scienziati - Secondo Forum internazionale sulle nanotecnologie, 2008

Illustrazioni Tag Sezioni Metodi per la diagnostica e la ricerca di nanostrutture e nanomateriali
La scienza

Dizionario Enciclopedico delle Nanotecnologie. - Rusnano. 2010 .

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